Direkte Alkylierungen von Carbonsäurederivaten stellen eine Herausforderung dar, und insbesondere die Nickelkatalyse erfordert häufig hohe Reaktionstemperaturen und starke Basen, was zu einer limitierten Anwendbarkeit führt. Es wurde eine nickelkatalysierte C‐H‐Aktivierung von 8‐Aminochinolinaminen bei Raumtemperatur mit einer milden Base und einem benutzerfreundlichen elektrochemischen Aufbau erreicht. Die elektrokatalysierte C‐H‐Alkylierung zeigt eine hohe Toleranz gegenüber funktionellen Gruppen und ist sowohl für primäre als auch für sekundäre Alkylierungen anwendbar. Basierend auf detaillierten mechanistischen Studien wurde ein Nickel(II/III/I)‐Katalysezyklus vorgeschlagen.