Eine Aktivitätserhöhung der Sauerstoffreduktion (ORR) gilt als der Schlüssel zu zahlreichen Energieanwendungen. Durch die Kombination von Theorie und Experiment werden Pt‐Nanopartikel mit optimaler Größe für die effiziente ORR in Protonenaustauschmembran‐Brennstoffzellen hergestellt. Optimale Nanopartikelgrößen werden durch rechnergestütztes Screening in der Nähe von 1, 2 und 3 nm vorhergesagt. Um die Ergebnisse der Rechnungen zu bestätigen, synthetisierten wir ca. 1 nm große Pt‐Nanopartikel mit einem Templatansatz basierend auf Metall‐organischen Gerüsten. Der Elektrokatalysator wurde durch HR‐TEM und XPS charakterisiert, und seine Aktivität in der ORR wurde unter Verwendung einer rotierenden Scheibenelektrode gemessen. Die beobachtete Massenaktivität liegt nahe an der rechnerischen Vorhersage. Wir verzeichnen die aktuell höchste Massenaktivität unter reinen Pt‐Katalysatoren für die ORR im vergleichbaren Größenbereich. Die Massen‐ sowie die spezifische Aktivität waren zweimal so hoch wie die des kommerziellen Tanaka‐Katalysators.