pH‐Spaltbare zellbeladene Mikrogele mit exzellenten Langzeitüberlebensraten wurden durch Kombination bioorthogonaler spannungsvermittelter Azid‐Alkin‐Cycloaddition (SPAAC) und Tröpfchen‐basierter Mikrofluidik hergestellt. Poly(ethylenglycol)dicyclooctin und dendritisches Poly(glycerinazid) fungierten als bioinerte Mikrogelbausteine. Die Azid‐Konjugation erfolgte mithilfe unterschiedlicher säurelabiler Benzacetallinker, wodurch eine präzise Steuerung der Abbaukinetik im interessanten pH‐Bereich zwischen 4.5 und 7.4 ermöglicht wurde. Hierdurch konnte eine pH‐gesteuerte Freisetzung der verkapselten Zellen auf Abruf erreicht werden, ohne ihre Überlebensrate oder Ausspreizung zu beeinträchtigen. Folglich können die Mikrogelpartikel für die temporäre Verkapselung von Zellen verwendet werden, wobei sich die Zellen während der Verkapselung studieren und manipulieren lassen. Anschließend können die Zellen durch Zersetzung des Mikrogelgerüstes isoliert und freigesetzt werden.