Search results for: Ellen H. G. Backus

Items from 1 to 20 out of 32 results

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Confined Water Cluster Formation in Water Harvesting by Metal–Organic Frameworks: CAU‐10‐H versus CAU‐10‐CH₃

Monique A. van der Veen, Stefano Canossa, Mohammad Wahiduzzaman, Gwilherm Nenert, more

Advanced Materials > 36 > 12 > n/a - n/a

Several metal–organic frameworks (MOFs) excel in harvesting water from the air or as heat pumps as they show a steep increase in water uptake at 10–30 % relative humidity (RH%). A precise understanding of which structural characteristics govern such behavior is lacking. Herein, CAU‐10‐H and CAU‐10‐CH₃ are studied with H, CH₃ corresponding to the functions grafted to the organic linker. CAU‐10‐H...

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Ultrafast Surface‐Specific Spectroscopy of Water at a Photoexcited TiO₂ Model Water‐Splitting Photocatalyst

Ellen H. G. Backus, Saman Hosseinpour, Charusheela Ramanan, Shumei Sun, more

Angewandte Chemie International Edition > 63 > 8 > n/a - n/a

A critical step in photocatalytic water dissociation is the hole‐mediated oxidation reaction. Molecular‐level insights into the mechanism of this complex reaction under realistic conditions with high temporal resolution are highly desirable. Here, we use femtosecond time‐resolved, surface‐specific vibrational sum frequency generation spectroscopy to study the photo‐induced reaction directly at the...

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Ultraschnelle oberflächenspezifische Spektroskopie von Wasser an einem photoangeregten TiO₂‐Modell‐Photokatalysator zur Wasserspaltung

Ellen H. G. Backus, Saman Hosseinpour, Charusheela Ramanan, Shumei Sun, more

Angewandte Chemie > 136 > 8 > n/a - n/a

Ein kritischer Schritt bei der photokatalytischen Wasserdissoziation ist die lochvermittelte Oxidationsreaktion. Einblicke auf molekularer Ebene in den Mechanismus dieser komplexen Reaktion unter realistischen Bedingungen mit hoher zeitlicher Auflösung sind äußerst wünschenswert. Wir verwenden Femtosekunden zeitaufgelöste, oberflächenspezifische Summenfrequenzspektroskopie, um die photoinduzierte...

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Ionenadsorption und ‐desorption an der CaF₂‐Wasser‐Grenzfläche untersucht mit Flussexperimenten und Schwingungsspektroskopie

Patrick Ober, Johannes Hunger, Sophia H. Kolbinger, Ellen H. G. Backus, more

Angewandte Chemie > 134 > 46 > n/a - n/a

Die Auflösung von Mineralien in Kontakt mit Wasser spielt eine entscheidende Rolle in der Geochemie. Einblicke in die Grenzflächenchemie auf molekularer Ebene zu erhalten, gestaltet sich jedoch schwierig. Beim Auflösen werden typischerweise Ionen an der Oberfläche freigesetzt, die eine geladene Mineraloberfläche entstehen lassen. Diese Ladung beeinflusst die Ausrichtung der Wassermoleküle an der Grenzfläche,...

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Ion Adsorption and Desorption at the CaF₂‐Water Interface Probed by Flow Experiments and Vibrational Spectroscopy

Patrick Ober, Johannes Hunger, Sophia H. Kolbinger, Ellen H. G. Backus, more

Angewandte Chemie International Edition > 61 > 46 > n/a - n/a

The dissolution of minerals in contact with water plays a crucial role in geochemistry. However, obtaining molecular insight into interfacial chemistry is challenging. Dissolution typically involves the release of ions from the surface, giving rise to a charged mineral surface. This charge affects the interfacial water arrangement, which can be investigated by surface‐specific vibrational Sum Frequency...

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Adaptation and Recovery of a Styrene‐Acrylic Acid Copolymer Surface to Water

Xiaomei Li, Mirela Encheva, Hans‐Jürgen Butt, Ellen H. G. Backus, more

Macromolecular Rapid Communications > 43 > 12 > n/a - n/a

Drops sliding down an adaptive surface lead to changes of the dynamic contact angles. Two adaptation processes play a role: 1) the adaptation of the surface upon bringing it into contact to the drop (wetting) and 2) the adaptation of the surface after the drop passed (dewetting). In order to study both processes, the authors investigate samples made from random styrene (PS)/acrylic acid (PAA) copolymers,...

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Untersuchung der Mineral‐Wasser‐Grenzschicht mit nicht‐linearer optischer Spektroskopie

Ellen H. G. Backus, Jan Schaefer, Mischa Bonn

Angewandte Chemie > 133 > 19 > 10574 - 10595

Die Wechselwirkung zwischen Mineralen und Wasser ist vielschichtig und komplex. Die Mineraloberfläche kann durch Wasser (de)protoniert werden und hierdurch ihre Ladung ändern. Die Oberflächenladungen werden zusätzlich von den in der wässrigen Phase gelösten Mineralionen abgeschirmt. Beides beeinflusst die Interaktion der Oberfläche mit Wasser. Prozesse und Wechselwirkungen auf molekularer Ebene bestimmen...

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Probing the Mineral–Water Interface with Nonlinear Optical Spectroscopy

Ellen H. G. Backus, Jan Schaefer, Mischa Bonn

Angewandte Chemie International Edition > 60 > 19 > 10482 - 10501

The interaction between minerals and water is manifold and complex: the mineral surface can be (de)protonated by water, thereby changing its charge; mineral ions dissolved into the aqueous phase screen the surface charges. Both factors affect the interaction with water. Intrinsically molecular‐level processes and interactions govern macroscopic phenomena, such as flow‐induced dissolution, wetting,...

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Oberflächenladungen an der CaF₂‐Wasser‐Grenzfläche erlauben eine sehr schnelle intermolekulare Übertragung von Schwingungsenergie

Dominika Lesnicki, Zhen Zhang, Mischa Bonn, Marialore Sulpizi, more

Angewandte Chemie > 132 > 31 > 13217 - 13222

Wir untersuchen die Dynamik von Wasser in Kontakt mit festem Calciumfluorid, bei dem sich bei niedrigem pH‐Wert durch Fluoridauflösung lokalisierte Ladungen bilden können. Wir verwenden zweidimensionale oberflächenspezifische Schwingungsspektroskopie zur Quantifizierung der Heterogenität der Grenzflächenwassermoleküle (D₂O) und zum Erhalt von Informationen über die Sub‐Pikosekunden‐Schwingungsenergierelaxationsdynamik...

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Surface Charges at the CaF₂/Water Interface Allow Very Fast Intermolecular Vibrational‐Energy Transfer

Dominika Lesnicki, Zhen Zhang, Mischa Bonn, Marialore Sulpizi, more

Angewandte Chemie International Edition > 59 > 31 > 13116 - 13121

We investigate the dynamics of water in contact with solid calcium fluoride, where at low pH, localized charges can develop upon fluorite dissolution. We use 2D surface‐specific vibrational spectroscopy to quantify the heterogeneity of the interfacial water (D₂O) molecules and provide information about the sub‐picosecond vibrational‐energy‐relaxation dynamics at the buried solid/liquid interface....

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Das hydratisierte Proton besitzt eine deutlich höhere Oberflächenaktivität als das Hydroxidion

Sudipta Das, Mischa Bonn, Ellen H. G. Backus

Angewandte Chemie > 131 > 44 > 15783 - 15786

Das Verhalten von Hydroxidionen und hydratisierten Protonen, den Autoionisationsprodukten des Wassers, an Oberflächen spielt eine große Rolle in der Forschung und bei vielen Anwendungen. Es ist allerdings unklar, bei welcher Massenkonzentration diese Ionen an der Wasser‐Luft‐Grenzfläche oberflächenaktiv werden. Mit der oberflächensensitiven Summenfrequenzspektroskopie (SFS) können bei einem Überschuss...

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The Surface Activity of the Hydrated Proton Is Substantially Higher than That of the Hydroxide Ion

Sudipta Das, Mischa Bonn, Ellen H. G. Backus

Angewandte Chemie International Edition > 58 > 44 > 15636 - 15639

The behavior of hydroxide and hydrated protons, the auto‐ionization products of water, at surfaces is important for a wide range of applications and disciplines. However, it is unknown at which bulk concentration these ions start to become surface active at the water–air interface. Here, we report changes in the D₂O–air interface in the presence of excess D⁺_hyd/OD⁻_hyd determined using surface‐sensitive...

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Vergleichende Acetonadsorption an Wasser‐ und Eisoberflächen

Jenée D. Cyran, Ellen H. G. Backus, Marc‐Jan van Zadel, Mischa Bonn

Angewandte Chemie > 131 > 11 > 3659 - 3663

Kleine organische Moleküle auf Eis‐ und Wasseroberflächen sind allgegenwärtig in der Natur und beeinflussen diverse Umweltprozesse essentiell. Hier kombinieren wir oberflächenspezifische Summenfrequenzspektroskopie mit einer regelbaren Durchflusszelle um die molekulare Adsorption von Aceton an die Basisfläche von monokristallinem Ih‐Eis mit einer großen Oberfläche zu untersuchen. Durch den direkten...

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Comparative Adsorption of Acetone on Water and Ice Surfaces

Jenée D. Cyran, Ellen H. G. Backus, Marc‐Jan van Zadel, Mischa Bonn

Angewandte Chemie International Edition > 58 > 11 > 3620 - 3624

Small organic molecules on ice and water surfaces are ubiquitous in nature and play a crucial role in many environmentally relevant processes. Herein, we combine surface‐specific vibrational spectroscopy and a controllable flow cell apparatus to investigate the molecular adsorption of acetone onto the basal plane of single‐crystalline hexagonal ice with a large surface area. By comparing the adsorption...

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Energy transport in peptide helices around the glass transition

Ellen H. G. Backus, Phuong H. Nguyen, Virgiliu Botan, Rolf Pfister, more

Springer Series in Chemical Physics > Ultrafast Phenomena XVI > Biological Systems, Molecular Light Harvesting and Charge-Transfer Complexes > 532-534

The energy transport through a small helical peptide has been studied as function of temperature. Diffusive transport dominates at high temperature, while ballistic transport seems to be important at low temperature.

chapter

Surface Femtochemistry

Ellen H. G. Backus, Mischa Bonn

Model Systems in Catalysis > 203-221

A challenging task in surface science is to unravel the dynamics of molecules on surfaces associated with, for example, surface molecular motion and (bimolecular) reactions. As these processes typically take place on femtosecond time scales, ultrafast lasers must be used in these studies. We demonstrate two complementary approaches to study these ultrafast molecular dynamics at metal surfaces. In...

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Untersuchung der Struktur und Dynamik von Wasser an der Wasser‐Luft‐Grenzfläche mittels oberflächenspezifischer Schwingungsspektroskopie

Mischa Bonn, Yuki Nagata, Ellen H. G. Backus

Angewandte Chemie > 127 > 19 > 5652 - 5669

Die Grenzfläche von Wasser zu Luft bietet eine Plattform für viele wichtige biologische, chemische und physikalische Prozesse. Die Wasser‐Luft‐Grenzfläche ist die verbreitetste und einfachste Grenzfläche und dient als Modellsystem für Wasser an hydrophoben Oberflächen. Die Aufklärung der mikroskopischen (<1 nm) Struktur und Dynamik von Wasser an der Wasser‐Luft‐Grenzfläche ist zum Verständnis der...

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Molecular Structure and Dynamics of Water at the Water–Air Interface Studied with Surface‐Specific Vibrational Spectroscopy

Mischa Bonn, Yuki Nagata, Ellen H. G. Backus

Angewandte Chemie International Edition > 54 > 19 > 5560 - 5576

Water interfaces provide the platform for many important biological, chemical, and physical processes. The water–air interface is the most common and simple aqueous interface and serves as a model system for water at a hydrophobic surface. Unveiling the microscopic (<1 nm) structure and dynamics of interfacial water at the water–vapor interface is essential for understanding the processes occurring...

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Heterogenität der Luft/Wasser‐Grenzfläche gezeigt durch 2D‐HD‐SFE‐Spektroskopie

Cho‐Shuen Hsieh, Masanari Okuno, Johannes Hunger, Ellen H. G. Backus, more

Angewandte Chemie > 126 > 31 > 8284 - 8288

Wassermoleküle wechselwirken stark miteinander durch Wasserstoffbrücken. Diese effiziente intermolekulare Kopplung verursacht eine starke Delokalisierung der Molekülschwingungen im Inneren des Wassers. Wir untersuchen die intermolekulare Kopplung der Schwingungen an der Luft/Wasser‐Grenzfläche und beobachten, dass die intermolekulare Kopplung 1) signifikant reduziert ist und 2) für verschiedene Wassermoleküle...

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Aqueous Heterogeneity at the Air/Water Interface Revealed by 2D‐HD‐SFG Spectroscopy

Cho‐Shuen Hsieh, Masanari Okuno, Johannes Hunger, Ellen H. G. Backus, more

Angewandte Chemie International Edition > 53 > 31 > 8146 - 8149

Water molecules interact strongly with each other through hydrogen bonds. This efficient intermolecular coupling causes strong delocalization of molecular vibrations in bulk water. We study intermolecular coupling at the air/water interface and find intermolecular coupling 1) to be significantly reduced and 2) to vary strongly for different water molecules at the interface—whereas in bulk water the...

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Confined Water Cluster Formation in Water Harvesting by Metal–Organic Frameworks: CAU‐10‐H versus CAU‐10‐CH₃

Ultrafast Surface‐Specific Spectroscopy of Water at a Photoexcited TiO₂ Model Water‐Splitting Photocatalyst

Ultraschnelle oberflächenspezifische Spektroskopie von Wasser an einem photoangeregten TiO₂‐Modell‐Photokatalysator zur Wasserspaltung

Ionenadsorption und ‐desorption an der CaF₂‐Wasser‐Grenzfläche untersucht mit Flussexperimenten und Schwingungsspektroskopie

Ion Adsorption and Desorption at the CaF₂‐Water Interface Probed by Flow Experiments and Vibrational Spectroscopy

Adaptation and Recovery of a Styrene‐Acrylic Acid Copolymer Surface to Water

Untersuchung der Mineral‐Wasser‐Grenzschicht mit nicht‐linearer optischer Spektroskopie

Probing the Mineral–Water Interface with Nonlinear Optical Spectroscopy

Oberflächenladungen an der CaF₂‐Wasser‐Grenzfläche erlauben eine sehr schnelle intermolekulare Übertragung von Schwingungsenergie

Surface Charges at the CaF₂/Water Interface Allow Very Fast Intermolecular Vibrational‐Energy Transfer

Das hydratisierte Proton besitzt eine deutlich höhere Oberflächenaktivität als das Hydroxidion

The Surface Activity of the Hydrated Proton Is Substantially Higher than That of the Hydroxide Ion

Vergleichende Acetonadsorption an Wasser‐ und Eisoberflächen

Comparative Adsorption of Acetone on Water and Ice Surfaces

Energy transport in peptide helices around the glass transition

Surface Femtochemistry

Untersuchung der Struktur und Dynamik von Wasser an der Wasser‐Luft‐Grenzfläche mittels oberflächenspezifischer Schwingungsspektroskopie

Molecular Structure and Dynamics of Water at the Water–Air Interface Studied with Surface‐Specific Vibrational Spectroscopy

Heterogenität der Luft/Wasser‐Grenzfläche gezeigt durch 2D‐HD‐SFE‐Spektroskopie

Aqueous Heterogeneity at the Air/Water Interface Revealed by 2D‐HD‐SFG Spectroscopy

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